近日，湖北大学新能源与电气工程学院梅涛教授团队在国际顶级期刊《Nano-Micro Letters》（IF=36.3‌，在JCR纳米科技、材料科学和物理应用三个学科均位列Q1区前5%，其中纳米科技排名全球第2‌‌）发表题为《Regulating Li⁺ Transport and Interfacial Stability with Zwitterionic COF Protective Layer Towards High-Performance Lithium Metal Batteries》的研究成果。湖北大学为第一单位，2023级博士研究生戎丽雅为论文第一作者，香港城市大学郭再萍院士、湖北大学梅涛教授为共同通讯作者。

图1 论文首页

锂金属电池（LMBs）因其高理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和低电化学电位（−3.04 V vs. SHE）被视为下一代高能量密度储能设备的有力候选。然而，锂枝晶的不可控生长及电极电解质界面不稳定等问题，长期制约着其实际应用与商业化进程。

本研究设计了一种独特的两性离子共价有机框架材料（Z-COF），并将其作为LMBs负极的界面保护层，旨在调控Li⁺迁移动力学、固态电解质界面（SEI）以及界面电荷分布。该保护层的关键是在有序框架中同时引入带正电荷的乙锭基团和带负电荷的磺酸基团，形成局域具有两性离子特性但整体呈电中性的分子结构。利用两性离子的性质，锚定在同一结构单元中的正、负电荷位点为Li⁺脱溶提供双向驱动力，引发高效的Li⁺脱溶。同时，COF纳米通道中的亲锂性磺酸基则为Li⁺ 的快速扩散提供丰富的跳跃位点。乙锭阳离子与TFSI⁻之间的静电相互作用可增加TFSI⁻中C–F键和S–N键的断裂敏感性，有利于形成富LiF/Li₃N的SEI。此外，单分散的两性离子单元结合COF的规则拓扑结构还可作为离子调节器，在锂金属的反复沉积/剥离过程中动态匀质化界面电荷，抑制锂枝晶生长。 

图2  Z-COF作为界面保护层的调控机理

将 Z-COF 用作功能性界面保护层组装电池时，对称电池显示出超高的锂离子迁移数（0.87）和超长的沉积/剥离循环稳定性（6300 h）。与磷酸铁锂（LFP）正极匹配，在大倍率（8 C）、贫电解液（2.3 μL mg⁻¹）和高负载（8.76 mg cm⁻²）的极端条件下循环1000次后容量保持率仍高达85.2%。组装的Z-COF@Li|LFP软包电池可稳定循环超过240次且无明显电压波动。

本工作通过详细的实验表征与理论计算阐明了两性离子COF调控 Li⁺ 传输行为与提升界面稳定性的潜在作用机制，有望为探索两性离子聚合物在下一代高性能LMBs 中的应用带来新的启示。

图3 用Z-COF@Li电极组装电池的电化学性能

梅涛，教授，博导，湖北省杰青，现任湖北大学新能源与电气工程学院院长。主要研究领域包括新能源材料与器件、先进储能技术和退役电池循环利用。近年来，在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Nano-Micro Lett.等权威期刊上发表SCI论文150余篇，其中第一作者/通讯作者论文80余篇，SCI总引用5400余次，H指数40，其中ESI高被引论文2篇。授权及申请发明专利20余项。主持国家自然科学基金面上项目2项，青年项目1项，主持省级项目10余项。获湖北省自然科学二等奖1项。

论文信息

Regulating Li⁺ Transport and Interfacial Stability with Zwitterionic COF Protective Layer Towards High-Performance Lithium Metal Batteries

DOI: 10.1007/s40820-025-02017-3

（审核：廖良才）